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《科學》發(fā)表上??萍即髮W重大研究成果

   2018-07-30 科學網(wǎng)1020
核心提示:  論文的四位作者左智偉、胡安華、郭婧婧、潘輝  上??萍即髮W物質(zhì)科學與技術學院左智偉團隊,在光促進甲烷轉(zhuǎn)化這一重要能源
   

論文的四位作者左智偉、胡安華、郭婧婧、潘輝

  上??萍即髮W物質(zhì)科學與技術學院左智偉團隊,在光促進甲烷轉(zhuǎn)化這一重要能源化工領域取得突破性進展:成功發(fā)展了一種廉價、高效的鈰基催化劑和醇催化劑的協(xié)同催化體系。

  這一基礎研究領域的突破,解決了利用光能在室溫下把甲烷一步轉(zhuǎn)化為液態(tài)產(chǎn)品的科學難題,為甲烷轉(zhuǎn)化成高附加值的化工產(chǎn)品(例如火箭推進劑燃料)提供了嶄新和更加經(jīng)濟、環(huán)保的解決方案。同時,對這一高效、可持續(xù)的光促進鈰催化模式的深入研究和進一步推廣應用,將為我國高效利用特有的稀土金屬資源提供新的思路和前景。

  7月27日凌晨,這一重大科研成果在線發(fā)表于《科學》(Science)。據(jù)悉,該課題由左智偉課題組獨立完成,四位作者全部來自上科大物質(zhì)學院,平均年齡不到30歲。

  天然氣中的主要化合物是甲烷。由于甲烷分子中碳氫鍵的高度穩(wěn)定性和弱極性,它的轉(zhuǎn)化極具挑戰(zhàn)性,通常需要高溫高壓等苛刻的反應條件,因此如何在溫和條件下實現(xiàn)甲烷分子碳氫鍵的官能團化,被認為是化學中的‘圣杯’。

  鈰是我國特有的稀土資源,具有低廉的價格和獨特的光物理特性,因此研究人員選擇了配體到金屬電子躍遷途徑,一個之前未受廣泛關注的簡稱為LMCT的光促躍遷過程,作為研究新型光催化劑的突破點。

  左智偉團隊經(jīng)過2年多的艱苦攻關,2202次嘗試和優(yōu)化,終于尋找到了一個非常廉價、高效的催化劑組合。在極其普通的三氯乙醇的協(xié)同作用下,并成功地使用商品化LED光源作為反應能量來源,廉價稀土金屬鈰能發(fā)揮出與稀有的貴金屬相媲美的甲烷催化效果,在室溫條件下,順利實現(xiàn)了高選擇性的甲烷到高附加值產(chǎn)物的轉(zhuǎn)化。

  該論文第一作者胡安華告訴《中國科學報》記者,這一體系的特色在于,突破均相催化中依左智偉賴貴金屬的碳氫鍵插入實現(xiàn)甲烷活化的范式,高效利用鈰催化劑將光能轉(zhuǎn)化為化學能,采用氫轉(zhuǎn)移模式來直接將甲烷活化為高反應性的甲基自由基,結合自由基偶聯(lián)策略,從而能夠?qū)崿F(xiàn)一系列光促進的官能團化反應,給甲烷活化提供了條件溫和、多樣性轉(zhuǎn)化的新平臺。

  中科院院士、中科院上海有機化學研究所所長、上海科技大學副校長丁奎嶺認為,“左智偉團隊的工作代表了甲烷轉(zhuǎn)化研究中的一個新的重大突破,通過精妙的催化反應設計,利用光的促進作用,在室溫下實現(xiàn)了甲烷分子的轉(zhuǎn)化,為甲烷的資源化和高值化利用開辟了一條新的途徑。”

  美國國家科學院院士,普林斯頓大學教授David MacMillan評價說:“左智偉團隊取得了一個驚人的突破。這一新的研究成果又開創(chuàng)了一個甲烷活化的新方向,他們發(fā)展的LMCT催化方法將在醫(yī)藥、農(nóng)業(yè)化學品和精細化工等行業(yè)中有著毋庸置疑的應用潛力。這是一個來自中國的年輕研究小組所完成的一項將在世界范圍內(nèi)產(chǎn)生廣泛影響的工作,我十分期待他們的下一個突破。”

  荷蘭殼牌石油公司的新能源技術資深首席科學家Alexander van der Made和甲烷轉(zhuǎn)化項目經(jīng)理Sander Van Bavel一致認為:“在烷烴活化領域,這一工作是優(yōu)異和精巧化學設計的體現(xiàn)。更重要的是,這一發(fā)現(xiàn)標志著,我們已經(jīng)在溫和條件下烷烴的綠色轉(zhuǎn)化道路上邁出了關鍵一步。最終,這一方向的發(fā)展將能為化學工業(yè)充分利用甲烷這一豐富的自然資源提供解決方案。”

  值得一提的是,左智偉課題組開發(fā)出的這一獨特的鈰催化體系,催化劑的廉價實用性已經(jīng)引起了工業(yè)界的關注。2017年底,已經(jīng)與相關藥業(yè)公司簽訂了鈰催化氧化反應的合作轉(zhuǎn)讓協(xié)議。

 
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